李静、王伟民、张干等-ES&T:耦合植物放射性碳和贝叶斯反演的城市碳排放核查实践
近日,中国科学院广州地球化学研究所研究员张干团队在利用植物放射性碳(14C)约束与贝叶斯反演进行城市尺度化石源二氧化碳排放(CO2ff)核查方面取得新进展。团队将基于植物 14C估算的 CO2ff 与大气传输—反演框架深度耦合,构建出一套低成本、可扩展且面向治理的碳排放独立核查方法。相关成果于10月22日发表于国际期刊 《Environmental Science & Technology》。
化石能源燃烧是导致大气CO2 浓度上升和全球气候变暖的主要原因。城市作为化石源CO2排放最为集中的地表单元,其排放核查难度极大。受源活动数据不完整且滞后、排放因子变化范围大以及空间分辨率不足等因素影响,传统“自下而上”的排放清单不确定性高达约50%。因此,迫切需要建立独立且可落地的碳核查技术手段,以校验排放清单、支撑减排决策。
14C能够可靠地量化 CO2ff 与自然生物源排放CO2的相对贡献。草本植物作为“被动采样器”, 可在一个生长季内整合周到月时间尺度的信号,采样成本低,适用于高空间分辨率的城市网格化采样和14C分析。大气模型反演则能将基于植物14C推导的CO2ff浓度转化为排放通量与年度排放总量,实现化石源CO2排放清单“自上而下”的独立校验和城市碳排放核查。
据此,中国科学院广州地球化学研究所张干研究员和李静博士后与深圳市生态环境监测中心站副研究员王伟民等科研人员合作,建立了植物 14C 与贝叶斯反演深度耦合的技术方法(图1),并将其应用于深圳市化石源CO2排放清单的校验,取得了良好的实践效果。研究团队在深圳构建了 5×5 km2 网格,对70个采样站点的草本植物进行14C分析(图2),获得了对生长季大气 14CO2 的高密度、时间整合约束,为贝叶斯反演提供了充足数据和高分辨率网格空间覆盖。
研究团队发现,尽管ODIAC(2022 年,135.8 Mt/年)、MEIC(2020 年,30.7 Mt/年)等两套先验清单在化石源CO2排放总量与空间分布上存在巨大差异,在统一的网格与误差设定下,植物14C—贝叶斯方法仍能将二者反演到一致的后验水平(图3),这表明植物 ¹⁴C 观测对先验误分配与总量偏差具有强约束与校准能力。在空间分布上,后验结果识别出深圳西北部为主要热点区(图3),与 CO2ff 观测格局和土地/设施分布相吻合。共排放协同分析表明,PM2.5、PM10、NO2、CO 与 CO2ff 的像元尺度相关性显著(Pearson r ≈ 0.56–0.76;秩相关 ρ ≈ 0.53–0.85),而 SO2 与 CO2ff 基本无关(r = 0.006,ρ = −0.004),反映出相关污染物的有效减排管控(图4)。
研究团队还揭示并纠正了先验清单的空间误分配问题,即以人口/夜光为代理的清单在深圳市中心—南部居住区偏高、在西北工业区偏低(图5),而后验清单在全域上对其完成了系统校准,为“热点区优先减排、分区分类施策”的政策设计提供了直接依据。依托该观测—传输耦合技术体系,深圳市后验总排放稳健收敛至约 59.2 Mt CO2/年,低于ODIAC清单估算值,但高于MEIC清单估算值。
在方法学层面,研究团队系统展示了“草本植物 14C + 贝叶斯反演”在城市尺度的联合应用潜力。以 0.05°×0.05° 分辨率构建源—受体关系,计算雅可比矩阵并在贝叶斯框架下最小化目标函数,统一将后验通量换算为月/年总量,为“生长季14C—年尺度排放”的一致表达提供了标准化流程。该流程与公开基线(如 我国瓦里关站)及清单数据协同使用,可在数据受限地区快速搭建城市排放核查体系。
该研究强调,观测驱动的城市排放核查可与清单互证,支撑城市级“碳热点”定位、工业源治理优先级排序与年度排放核查,是支撑实现区域碳减排目标与碳中和路径的有力技术手段。
该研究受到国家自然科学基金重点项目(42330715)和青年基金项目(C类)(42203081)、广东省基础与应用基础基金项目(2022A1515011851)、和中国博士后科学基金(2021M693184)等项目的资助。李静为论文的第一作者,张干和王伟民为共同通讯作者。中国科学院大气物理研究所韩鹏飞、广东省生态环境监测中心陈多宏、张涛等为主要合作者。
论文信息:Jing Li(李静), Boji Lin(林勃机), Weimin Wang(王伟民*), Pingyang Li(李平阳), Jun Li(李军), Pengfei Han (韩鹏飞),Wenbiao Feng(冯文彪), Zhineng Cheng(成志能), Sanyuan Zhu(朱三元), Tao Zhang(张涛), Duohong Chen(陈多宏), and Gan Zhang(张干*). "High-Resolution Mapping of Fossil Fuel CO2 Using Plant Radiocarbon and Bayesian Inversion: Toward a City-Scale Emission Audit." Environmental Science & Technology 2025.
原文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.5c09553

图1:基于植物 ¹⁴C 与贝叶斯反演的碳排放核查方法(概念图)

图2:深圳市植物 Δ¹⁴C 的空间分布。洋红色圆点表示实测的 Δ¹⁴C 值,背景克里金插值估计。

图3:使用 ODIAC 作为先验的反演结果。左列展示基于观测得到的 CO2ff 空间分布 (a)、初始模拟 (b,使用先验排放) 与优化后模拟 (c,使用后验排放);中列给出先验排放 (d)、后验排放 (e) 及二者差值 (f);右列包含模拟值与观测值的散点对比图 (g)、误差指标 (h,MAE、RMSE、MSE、ME),以及各采样点的 CO2ff 浓度 (i) (MAE:平均绝对误差,RMSE:均方根误差,MSE:均方误差,ME:平均误差)。

图4:2022 年深圳市基于 Δ14C 推导的 CO2ff 排放、空气污染物与工业企业的空间分布。左侧两列依次为: (a) CO2ff 浓度(ppm),(b) 细颗粒物 PM2.5(µg m⁻³),(c) 可吸入颗粒物 PM10(µg m⁻3),(d) 二氧化氮 NO2(µg m⁻3),(e) 一氧化碳 CO(mg m⁻³),(f) 二氧化硫 SO₂(µg m⁻3)。各图的颜色梯度表示对应污染物的浓度水平,洋红色圆点为观测值。右列各图为: (g) 具有 CO2 排放的工业企业分布,(h) 全部工业企业分布,(i) 工业企业核密度估计(KDE)热力图,突出工业密度较高与潜在排放源区域。

图5:深圳市多种城市指标与 CO2ff 清单排放的空间分析。图中展示了关键城市要素及不同清单来源的 CO2ff 排放分布:(a) LandScan 2022 的人口密度,采用对数尺度以突出差异;(b) VNL 2022 的夜间灯光强度,指示城市活动与发展;(c) OSM 2025 的交通(蓝)与工业(红)用地;以及基于不同排放清单的 CO2ff 排放估算:(d) ODIAC 2022,(e) MEIC 2020,(f) CHRED 2018。使用不同的颜色刻度表示排放强度。

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