本研究摘要图

 中国快速的城市化、工业化和不断升级的能源消耗加速了空气质量的下降。在过去十年里，中国关于颗粒物（PM）污染的观测研究出现了前所未有的激增。尽管在中国的大多数实地研究集中在调查硫酸盐（SO₄²⁻）, 硝酸盐（NO₃⁻），氨盐（NH₄⁺）和有机气溶胶（OA）的污染特征和形成机制，然而对颗粒氯（Cl⁻）形成和环境影响的系统探索和认知仍然有限。

 针对这一问题，中国科学院广州地球化学研究所胡伟伟课题组博士生刘明铠等通过汇编基于气溶胶质谱仪 (AMS) 检测的亚微米气溶胶 (PM₁) 的综合数据集，考察了Cl⁻在中国各地的时空分布、来源和环境影响。此外，结合了中国六个代表性地点的AMS高时间分辨率气溶胶成分数据，以获得更详细的见解。中国的Cl⁻质量浓度（1.9 ± 2.7 μg m^-3）显著高于全球平均值（0.3 ± 1.0 μg m^-3），呈现明显的 N-S 模式（北方 > 南方）, 并具有明显的季节性特征（冬季 > 其他季节）。利用K-means分析方法对全国Cl⁻日变化特征进行聚类分析，表明一次燃烧排放和气/颗粒分配是Cl⁻动态变化的主要驱动因素。Cl⁻与人为燃烧源示踪剂之间的良好相关性证实了基于排放清单的推断，即煤炭和生物质燃烧是Cl⁻的主要人为来源。此外，系统地探讨了Cl⁻对氨平衡、气溶胶液态水含量和吸湿性的量化环境影响。在极端情况下，Cl⁻在污染期间可以提高100%的气溶胶水含量（ALWC）, 强调其在影响气溶胶物理化学中的关键作用。总之，本研究增强了我们对Cl⁻在中国分布、来源和环境效应的理解，强调在阐明细颗粒物的环境效应时应系统地考虑Cl⁻。

图 1 2006 年至 2020 年间，AMS 和 ACSM 在中国测量的 NR-PM₁ 中的质量浓度 (单位：μg m^-3) 和 Cl⁻ 的空间分布。来自本研究和文献调研的数据分别用橙色圆圈和灰色圆圈标记。甜甜圈图表示北方、南方和北京地区 NR-PM₁ 的平均化学成分。北京地区用虚线框表示。对于同一地点的多个观测数据，进行偏移处理，以提高清晰度。

图2 K-means聚类结果中Cl⁻质量浓度的日变化特征，同时包含温度日变化及氯化铵平衡常数K_p的变化趋势。其中HCl数据取自鹤山观测。所有数据均经过归一化处理，"n"代表样本数量。

图3 Cl⁻与OA的比值同人为源OA指示因子占比（BBOA及CCOA与OA的比值）之间的相关性分析，数据涵盖本研究及文献报道结果。

图4  (a) 中国地区Cl⁻对气溶胶液态水含量（ALWC）的增强比。增强比定义为含Cl⁻（ALWC_Cl）与无Cl⁻条件（ALWC_NoCl）的ALWC差值相对于ALWC_NoCl的比值，即（ALWC_Cl - ALWC_NoCl）/ ALWC_NoCl。图中同时展示华北冬季与其他季节、华南冬季与其他季节的数据。环形图内圈表示Cl⁻对ALWC的贡献率，外圈表示NR-PM1各组分占比。(b) 六个外场观测点Cl⁻的ALWC增强比，包括北京冬季、北京夏季、长岛、东营、广州及鹤山的平均值，并单独标注北京冬季重污染时段的增强比。

本研究成果近期发表在国际知名期刊Journal of Geophysical Research: Atmospheres上，相关研究结果为理解我国大气颗粒物中的Cl⁻提供了宝贵的数据和新的认知。论文第一作者为中国科学院广州地球化学研究所博士研究生刘明铠，中国科学院广州地球化学研究所胡伟伟研究员为通讯作者。本研究受到国家自然科学基金委基金（42321003、42375105）、广东省科学技术研究基金（2023B1212060049）等项目的联合资助。

论文信息：Liu, Mingkai«（刘明铠）; Liu, Zhaoce（刘召策）; Wang, Jun（汪鋆）; Chen, Wei（陈卫）; Feng, Tingting（冯婷婷）; Pan, Tianle（潘天乐）; Yuan, Bin（袁斌）; Huang, Shan（黄山）; Shao, Min（邵敏）; Hu, Min（胡敏）; Wang, Xinming（王新明）; Hu, Weiwei*（胡伟伟）: 2025. The Variation, Source, and Environmental Impact of Chloride Across China: Summarized Field Results Based on the Aerosol Mass Spectrometer (AMS). https://doi.org/10.1029/2024JD043275