硫酸盐是大气气溶胶的重要成分，对空气质量、公众健康、气候变化等问题均有重要影响。硫酸盐气溶胶包括一次硫酸盐（如海盐和矿物灰尘等）和二氧化硫等含硫分子氧化生成的二次硫酸盐，准确量化它们在大气中的源汇速率有助于合理模拟大气硫循环和预测其影响。由于宇生核素³⁵S（半衰期约87天）来源单一（由宇宙射线轰击大气中的氩原子产生），通过分析硫酸盐和二氧化硫中³⁵S含量，可以规避硫酸盐和二氧化硫来源复杂的问题，从而有效约束大气中二氧化硫氧化为硫酸盐的反应速率。然而，基于³⁵S观测的计算仍受到其他参数化影响，因此仍具有较大不确定性。

 针对这一科学问题，中国科学院广州地球化学研究所深地过程与战略矿产资源全国重点实验室硕士研究生牛正文在导师林莽研究员的指导下，构建了基于³⁵S观测计算大气二氧化硫氧化速率的箱型模型（图一）。此外，通过收集“国际大气化学-气候模式比较计划”（Atmospheric Chemistry and Climate Model Intercomparison Project）中9个模式的沉降数据，并采用蒙特卡洛方法评估计算中所有参数的不确定性，对文献中的³⁵S观测数据进行了再分析。结果表明，最新计算的二氧化硫氧化速率比之前估算的更高，与近年多相化学研究的发现一致。同时，计算所得的二氧化硫氧化速率与硫酸盐三氧同位素非质量分馏特征（二次硫酸盐生成途径的示踪指标）同步变化，表明二次硫酸盐生成途径的变化导致了二氧化硫氧化速率的改变。

 该研究优化了基于³⁵S观测计算大气二氧化硫氧化速率的研究方法，敏感性测试表明，该方法的计算结果主要受沉降数据的影响，因此建议未来研究除了需要对硫酸盐和二氧化硫中³⁵S含量进行高精度的分析，还需要获取可靠的沉降数据。

 研究成果最近作为主封面文章发表在美国化学会旗下的环境化学开源期刊《ACS Environmental Au》，题目为 “Isotopic constraints on SO₂ oxidation rates and their potential relationship with sulfate formation pathways in the planetary boundary layer”，牛正文是论文第一作者，林莽研究员是通讯作者。《ACS Environmental Au》于2025年2月颁发了2024年环境研究新星奖（2024 Rising Stars in Environmental Research），林莽研究员是全球18位获奖者之一（从超过570名被提名人中选出），该论文也是林莽研究员获得该奖项后的受邀研究论文。研究获得国家自然科学基金杰青项目（42325301）的资助。

图一 行星边界层中零维³⁵S箱型模型

图二 主封面文章