张永利等-EP:沉积物有机质结构和微孔性对高铁酸钾氧化降解壬基酚的作用

  
由于壬基酚(NP)NP在水环境中的持久性和对水生生物的毒害影响,所以对NP的降解研究得到了广泛的关注。本研究通过沉积物有机质的级份、结构和微孔性对14C-NP降解过程的影响。
结果表明沉积物NHC组分以脂肪碳(Faliph, 34.5–59.8%)和芳香碳(Farom, 31.5–57.0%)组成为主;甲氧基和烷氧基碳是易降解组分(图1)。端元分析模型得出NHC主要以孢粉素、藻质素和木碳等组分组成,占有机质成分的78–96%。孢粉素、藻质素和黑碳是SOM中难降解和高度稳定的组分。由于SOM对NP的吸附保护作用,Fe(VI)氧化降解NP的效果不理想,NP的降解率为3.0-13%之间。沉积物中NP及其降解中间产物主要以水溶态和可吸附态存在(图2);图3为Fe(VI)氧化后,可降解的NP含量(EDG-NP)与沉积物NHC-Farom、NHC-FaliphVo -bulk (NHC)含量呈现显著的负相关,而沉积物中可萃取的NP含量(ARE-NP)与沉积物NHC-Farom、NHC-FaliphVo -bulk (NHC)含量呈现显著的正相关,表明NHC级分的脂肪性、芳香性和Vo是影响沉积物中NP降解和分级的主要因素。
该研究受到国家自然科学基金项目(41473103)、国家自然科学基金与广东省重点联合基金项目(U1701244)、广东省科技支撑计划项目(2017B030314057, 2019B121205006) 和国家重点实验室专项基金项目(SKLOG2020-3)的资助。
论文信息:Zhang, Y.(张永利), Kong, X.(孔祥兰), Yang, Y.(杨余), Ran, Y.(冉勇). Role of the sedimentary organic matter structure and microporosity on the degradation of nonylphenol by potassium ferrate. Environmental Pollution. 309, 1-9.

图1. 沉积物中DM组分(A)和NHC组分(B)的13C CP/TOSS NMR谱图;其中细线表示非选择性CP/TOSS谱;粗线表示相应的偶极去相CP/TOSS/DD谱图。(来源:ScienceDirect)

图2. Fe(VI)对沉积物中14C-NP的氧化降解动力学(a)。Fe(VI)处理24 h后,14C-NP及其中间产物在沉积物中的级分分布(b),其中14CO2为矿化为14CO2态的比例, WRE为水溶态的比例,ERE为可萃取态的比例,BRE为结合残留态的比例,ARE-NP为可萃取态的比例。(来源:ScienceDirect)

图3. 沉积物中NHC-Farom、NHC-FaliphVo-bulk (NHC)含量与ARE-NP和DEG-NP之间的相关性,其中ARE-NP为Fe(VI)氧化后可萃取态的比例、DEG-NP为NP的降解百分比。(来源:ScienceDirect)
附件: